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揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長過程中作用機理
來源：材料科學(xué)與工程 瀏覽 1049 次 發(fā)布時間:2024-04-29
金屬鹵化物鈣鈦礦材料以其優(yōu)異的光電半導(dǎo)體性能而被廣泛應(yīng)用于光電器件的研究，如太陽能電池、光電探測器、激光器、發(fā)光二極管和晶體管等。當(dāng)前，多數(shù)鈣鈦礦基光電器件以多晶薄膜制備為主。與單晶相比，多晶薄膜表現(xiàn)出較差的電荷傳輸特性，并且容易發(fā)生化學(xué)降解。此外，鈣鈦礦單晶因其無擴展缺陷（晶界）而具有許多優(yōu)點，包括高遷移率，長復(fù)合壽命，低離子遷移率和高穩(wěn)定性。
對于鈣鈦礦材料結(jié)晶，各國研究者已經(jīng)開發(fā)了多種策略，包括逆溫結(jié)晶，反溶劑蒸汽輔助結(jié)晶，配體輔助結(jié)晶，液相分離誘導(dǎo)結(jié)晶，高溫熔融生長和液相降溫結(jié)晶方法。其中，基于溶液的鈣鈦礦結(jié)晶方法是常用的選擇。然而，在溶液中快速生長高質(zhì)量的鈣鈦礦單晶依然面對諸多挑戰(zhàn)。在控溫結(jié)晶法中，熱對流容易擾亂結(jié)晶秩序而形成大量缺陷。在反溶劑或配體輔助結(jié)晶法中，雖然排除了溫度梯度的干擾，但精準控制反溶劑擴散難度較大。
此外，反溶劑引起的區(qū)域的溶解度不均勻，易造成溶液組分的偏差，影響晶體質(zhì)量。液相分離誘導(dǎo)結(jié)晶方法通過室溫緩慢蒸發(fā)溶劑來能夠制備出高質(zhì)量的MAPbBr3單晶，但溶劑擴散緩慢，限制了單晶的生長速度。
基于以上挑戰(zhàn)，山東大學(xué)空間科學(xué)與物理學(xué)院空間科學(xué)攀登團隊行星科學(xué)課題組在系統(tǒng)研究界面張力對鈣鈦礦結(jié)晶過程作用機理的基礎(chǔ)上，開發(fā)了一種PDMS（聚二甲基硅氧烷）輔助溫度梯度晶體生長技術(shù)（PTG）。
圖1. MAPbBr3鈣鈦礦結(jié)晶與晶體生長。(a) PDMS輔助結(jié)晶原理圖；(b) 形核半徑與自由能的關(guān)系；(c) 溶液的表面和內(nèi)部的形核半徑的比較；(d)生長過程中自由能變化圖解；(e)界面懸浮生長的力學(xué)圖解。
利用PTG技術(shù)，課題組能夠快速制備出了高質(zhì)量的MAPbBr3鈣鈦礦單晶。該單晶展現(xiàn)出紀錄級的最窄XRD搖擺曲線半峰寬0.00806o，以及1002 ns的長載流子壽命和4.25×109 cm-3超低缺陷態(tài)密度。利用自產(chǎn)的MAPbBr3鈣鈦礦單晶制作的X射線探測器，實現(xiàn)了7275μC Gy-1 cm2的高靈敏度和0.67μGy-1的低探測極限。該課題組的研究工作首次揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長過程中作用機理，為高質(zhì)量鈣鈦礦單晶的快速制備提供了一種有效可行的方法，也為深空高能射線探測器的研制提供了一種新的選擇。
相關(guān)研究成果以“Interface Tension Assisted Temperature-Gradient Crystallization for High-Quality MAPbBr3 Perovskite Single Crystals with Low Defect Density”為題目，以研究論文的形式發(fā)表在ACS Applied Material&Interfaces。